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江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油芳烃馏分地球化学特征及油源对比

李梦茹 唐友军 杨易卓 于瑾

李梦茹, 唐友军, 杨易卓, 于瑾. 江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油芳烃馏分地球化学特征及油源对比[J]. 沉积学报, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
引用本文: 李梦茹, 唐友军, 杨易卓, 于瑾. 江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油芳烃馏分地球化学特征及油源对比[J]. 沉积学报, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
LI MengRu, TANG YouJun, YANG YiZhuo, YU Jin. Geochemical Characteristics of Aromatic and Oil-source Correlation in Crude Oils from the Lower Member of the Paleogene Xingouzui Formation in Jiangling Depression[J]. Acta Sedimentologica Sinica, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
Citation: LI MengRu, TANG YouJun, YANG YiZhuo, YU Jin. Geochemical Characteristics of Aromatic and Oil-source Correlation in Crude Oils from the Lower Member of the Paleogene Xingouzui Formation in Jiangling Depression[J]. Acta Sedimentologica Sinica, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026

江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油芳烃馏分地球化学特征及油源对比

doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
基金项目: 

国家自然科学基金项目 41972148

中国地质调查局地质调查项目 DD20190315

中国地质调查局地质调查项目 DD20221777

详细信息
    作者简介:

    李梦茹,女,1993年出生,硕士研究生,工程师,油气地球化学,E-mail: 543198496@qq.com

    通讯作者:

    唐友军,男,教授,E-mail: tyj@yangtzeu.edu.cn

  • 缪九军等. 陵北地区烃源岩评价研究,2016.
  • 中图分类号: P618.13

Geochemical Characteristics of Aromatic and Oil-source Correlation in Crude Oils from the Lower Member of the Paleogene Xingouzui Formation in Jiangling Depression

Funds: 

National Natural Science Foundation of China 41972148

Geological Survey Project of China Geological Survey DD20190315

Geological Survey Project of China Geological Survey DD20221777

  • 摘要: 目的 油气来源对比是油气勘探的基础,为扩大江陵凹陷油气资源勘探领域。 方法 基于前期饱和烃分析结果,利用色谱—质谱分析技术对江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油的芳烃馏分进行了分析研究,对原油来源进行了探讨。 结果 研究区原油可分为两大类:Ⅰ类原油取自万城断裂构造带和公安单斜带,其母源形成于一般还原环境并且水体具有一定盐度的半深湖相沉积环境,萘系列及三芳甾烷系列高碳数异构体比值体现其母质类型较好以及陆生高等植物输入较少的特点,该类原油整体处于成熟—高熟阶段,其中万城断裂构造带中的万13井和万12井和公安单斜带中的耀5井是高成熟原油,推测处于各自构造单元中最接近油藏充注点的位置;Ⅱ类原油取自荆州背斜带,成熟度低于Ⅰ类原油,母质类型以低等水生生物输入为主但相较于Ⅰ类原油接受了更多的陆生高等植物输入,形成于高盐度、强还原的深湖相沉积环境,且位于荆州背斜带中部及东南部的Ⅱ2类原油相较于荆州背斜带西北部的Ⅱ1类原油成熟度更低、陆生高等植物输入更多。 结论 万城断裂构造带的Ⅱ油组和Ⅲ油组为Ⅰ类原油的主要烃源岩,同时存在来自荆州背斜带Ⅰ油组的贡献,高的成熟度特征可能指示该类原油还存在除本文外的其他区域或层位的贡献;Ⅱ类原油主要来自荆州背斜带和万城断裂构造带的Ⅱ油组,同时存在荆州背斜带北部Ⅲ油组的贡献。
    注释:
    1) 脚注:
    1)  缪九军等. 陵北地区烃源岩评价研究,2016.
  • 图  1  江陵凹陷构造单元及样品位置

    图  2  江陵凹陷地层综合柱状图

    图  3  江陵凹陷原油芳烃总离子流图

    图  4  江陵凹陷原油F1与F2关系图

    图  5  江陵凹陷原油烷基二苯并噻吩成熟度参数相关图

    图  6  江陵凹陷原油DBT/P与Pr/Ph关系图[28]

    图  7  江陵凹陷原油三芴系列参数图

    图  8  江陵凹陷各原油m/z 231质量色谱图

    图  9  江陵凹陷原油C27/C28 20R TAS与C26/C28 20S TAS关系图

    图  10  江陵凹陷芳烃参数油源对比图

    表  1  江陵凹陷原油中各类芳烃相对含量

    原油类别及分布地区样品编号萘系列/%菲系列/%䓛系列/%二苯并噻吩系列/%联苯系列/%二苯并呋喃系列/%芴系列/%三芳甾系列/%
    万城断裂构造带6-x177.0958.2012.157.530.921.707.690.45
    10-P218.3654.9612.457.491.442.137.670.46
    万1217.3845.108.106.425.273.5510.810.14
    万136.5247.7012.325.573.812.4215.22
    万511.1252.5511.299.551.633.333.593.71
    公安单斜带金x920.3242.736.936.324.454.4810.600.39
    耀125.1543.016.127.072.103.996.192.40
    耀1-112.1153.188.327.071.182.799.791.05
    耀50.0564.5417.106.020.000.084.67
    荆州背斜带陵72-1319.0043.125.656.720.943.743.5911.51
    陵72-2214.0647.847.526.920.702.905.428.70
    李3-1024.7939.316.337.447.346.454.322.41
    李3-1218.1945.127.738.624.935.314.643.02
    陵72-1027.2737.475.685.441.793.905.168.10
    陵3921.4240.375.935.934.754.273.868.99
    陵66-P821.9826.374.757.317.894.923.0815.34
    陵76x4-221.4031.844.954.721.464.705.1317.12
    陵76x6-516.2030.524.976.441.114.353.4221.90
    陵9714.7228.974.866.601.444.092.9824.35
    沙2412.9436.605.698.882.404.352.5717.52
    沙2614.6631.044.886.931.924.762.7422.21
    沙26-613.0635.175.268.021.334.482.8120.05
    沙27-219.0030.785.065.931.154.014.3016.48
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    表  2  江陵凹陷原油成熟度参数表

    原油分布地区样品标号DNRRc1/%TNRRc2/%TMNrTeMNrMPI-1Rc3/%F1F2MDRK1K2C28TAS-20S/(20R+20S)Ts/TmC29-αββ/(αββ+ααα)C29 20S/(20S+20R)
    万城断裂构造带6-x173.090.770.750.850.780.830.690.810.440.279.590.772.400.631.310.60.49
    10-P210.780.870.790.840.680.810.450.278.940.722.220.611.120.590.49
    万125.610.990.800.880.840.850.980.990.570.3318.191.744.510.623.870.590.49
    万134.300.880.960.980.900.881.371.220.690.3948.917.4513.590.620.42
    万50.620.770.520.690.350.610.380.245.220.371.570.612.260.580.48
    公安单斜带金x95.971.030.700.820.750.820.720.830.490.289.160.992.570.620.570.49
    耀12.720.740.570.740.440.650.550.730.390.244.900.421.330.601.050.580.49
    耀1-12.270.690.700.820.690.780.770.860.480.2812.390.571.840.581.940.590.48
    耀50.320.591.201.120.510.3025.621.363.880.570.49
    荆州背斜带西北部陵72-131.880.660.670.800.500.640.540.730.420.254.400.361.270.581.280.530.47
    陵72-220.690.820.540.680.620.770.430.265.040.431.460.581.270.550.47
    李3-102.230.690.580.750.510.720.360.610.340.227.180.472.140.621.820.560.48
    李3-121.660.640.580.750.490.710.360.620.340.217.080.452.040.621.730.560.48
    陵72-104.670.910.670.800.560.670.590.750.430.264.720.401.390.581.120.540.47
    陵393.180.780.690.810.600.700.560.740.450.274.970.451.700.580.680.510.47
    荆州背斜带中部及东南部陵66-P80.700.550.440.670.170.490.250.550.270.191.930.160.860.620.750.510.47
    陵76x4-27.711.180.730.840.560.650.720.830.510.315.680.591.900.570.810.50.47
    陵76x6-51.700.640.540.720.280.560.350.610.340.232.660.241.070.610.60.460.45
    陵970.950.580.470.680.220.530.300.580.320.222.370.211.020.610.660.440.46
    沙240.480.690.190.560.270.560.290.202.930.251.210.620.750.460.46
    沙261.440.620.500.700.280.570.320.590.350.232.670.251.030.610.650.470.47
    沙26-60.530.720.280.590.330.600.340.232.950.271.120.610.680.470.46
    沙27-22.300.700.570.740.350.540.450.670.420.273.080.341.250.730.460.45
    注:DNR=(2,6⁃DMN+2,7⁃DMN)/1,5DMN;Rc1=0.09DNR+0.49;TNR=(1,3,7⁃TMN+2,3,6⁃TMN)/(1,3,5⁃TMN+1,3,6⁃TMN+1,4,6⁃TMN);Rc2=0.6TNR+0.4;TMNr=2,3,6⁃TMN/(2,3,6+1,2,5⁃TMN);TeMNr=1,3,6,7⁃TeMN/(1,3,6,7⁃TeMN+1,2,5,7⁃TeMN);2⁃MP.2⁃甲基菲;MPI⁃1=1.5*(2⁃MP+3⁃MP)/(P+1⁃MP+9⁃MP);Rc3=0.6MPI⁃1+0.4;F1=(3⁃MP+2⁃MP)/(1⁃MP+2⁃MP+3⁃MP+9⁃MP);F2=2⁃MP/(1⁃MP+2⁃MP+3⁃MP+9⁃MP);4⁃MDBT.4⁃甲基二苯并噻吩;2,4⁃DMDBT.二甲基二苯并噻吩;MDR=4⁃MDBT/1⁃MDBT;K1=2,4⁃DMDBT/1,4⁃DMDBT;K2=4,6⁃DMDBT/1,4⁃DMDBT;Ts.18α(H)⁃22,29,30⁃三降藿烷;Tm.17α(H)⁃22,29,30⁃三降藿烷;C29⁃αββ.C29⁃αββ⁃甾烷(20S)+C29⁃αββ⁃甾烷(20R);C29⁃ααα.C29⁃ααα⁃甾烷(20S)+C29⁃ααα⁃甾烷(20R);C2920S.C29⁃ααα⁃甾烷(20S)+C29⁃αββ⁃甾烷(20S);C2920R.C29⁃ααα⁃甾烷(20R)+C29⁃αββ⁃甾烷(20R);饱和烃数据据文献[11]。
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    表  3  江陵凹陷原油沉积环境及母质来源参数表

    原油分布地区样品标号1,2,5,6-TeMN/%1,2,5,6-TeMN/TeMNDBT/POF/%SF/%F/%Ga/C30Pr/PhC24TeT/C26TT
    万城断裂构造带6-x170.2520.110.1310.0244.5345.450.920.480.25
    10-P210.2400.100.1412.3443.3044.360.980.470.24
    万120.1990.080.1417.0730.9152.010.570.18
    万130.0610.040.1210.4224.0165.570.64
    万50.8770.230.1820.2257.9721.811.100.530.37
    公安单斜带金x90.2360.090.1520.9429.5349.530.770.640.24
    耀10.9930.180.1623.1241.0035.870.660.540.39
    耀1-10.3410.100.1314.1835.9749.850.860.560.50
    耀50.0030.260.090.7155.8943.400.510.06
    荆州背斜带西北部陵72-131.0740.210.1626.6547.8125.540.920.480.68
    陵72-220.9080.180.1419.0245.4235.560.920.470.63
    李3-100.7860.210.1935.4140.8523.740.930.510.56
    李3-120.8400.220.1928.6046.4324.970.910.510.56
    陵72-100.8900.180.1526.8737.5235.610.890.480.66
    陵390.6360.190.1530.3942.1727.430.740.510.71
    荆州背斜带中部及东南部陵66-P82.1710.440.2832.1447.7620.110.940.480.87
    陵76x4-20.8790.210.1532.2932.4435.280.710.510.71
    陵76x6-51.4280.310.2130.6045.3424.070.780.470.81
    陵971.4530.350.2329.9248.2821.800.790.470.79
    沙241.9190.410.2427.5056.2116.290.780.510.49
    沙261.2380.310.2232.9848.0418.980.670.510.64
    沙26-61.3560.320.2329.2852.3918.330.680.510.61
    沙27-21.4790.280.1928.1541.6730.190.680.520.78
    注:1,2,5,6⁃TeMN.1,2,5,6⁃四甲基萘;TeMN.四甲基萘之和;DBT.二苯并噻吩;P.菲;OF.氧芴;SF.硫芴;F.芴;Ga/C30.伽马蜡烷/C30藿烷;Pr/Ph.姥鲛烷/植烷;TT.三环萜烷;TeT.四环萜烷;饱和烃数据据文献[11]。
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    表  4  江陵凹陷烃源岩芳烃化合物参数表

    地区层位萘系列/%菲系列/%䓛系列/%二苯并噻吩系列/%联苯 系列/%二苯并呋喃 系列/%芴系列/%三芳甾 系列/%C27/C28 20R TASC26/C2820S TASMPITeMNr
    荆州背斜带Ⅱ油组4.1532.406.542.641.313.402.980.200.460.210.200.71
    泥隔层0.013.8328.960.330.010.030.330.560.220.440.62
    Ⅰ油组10.0648.949.334.642.014.197.560.110.410.200.560.61
    万城断裂 构造带Ⅱ油组4.5437.5913.303.993.193.863.830.780.790.420.650.74
    Ⅲ油组7.5437.427.894.374.4511.132.144.260.640.340.320.55
    荆州背斜带 北部Ⅲ油组31.667.343.5337.121.1012.480.440.26
    Ⅱ油组13.9914.273.122.771.212.431.0143.560.440.150.630.40
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-11-26
  • 修回日期:  2022-02-27
  • 录用日期:  2022-03-18
  • 网络出版日期:  2022-03-18
  • 刊出日期:  2024-02-10

目录

    江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油芳烃馏分地球化学特征及油源对比

    doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
      基金项目:

      国家自然科学基金项目 41972148

      中国地质调查局地质调查项目 DD20190315

      中国地质调查局地质调查项目 DD20221777

      作者简介:

      李梦茹,女,1993年出生,硕士研究生,工程师,油气地球化学,E-mail: 543198496@qq.com

      通讯作者: 唐友军,男,教授,E-mail: tyj@yangtzeu.edu.cn
    • 缪九军等. 陵北地区烃源岩评价研究,2016.
    • 中图分类号: P618.13

    摘要: 目的 油气来源对比是油气勘探的基础,为扩大江陵凹陷油气资源勘探领域。 方法 基于前期饱和烃分析结果,利用色谱—质谱分析技术对江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油的芳烃馏分进行了分析研究,对原油来源进行了探讨。 结果 研究区原油可分为两大类:Ⅰ类原油取自万城断裂构造带和公安单斜带,其母源形成于一般还原环境并且水体具有一定盐度的半深湖相沉积环境,萘系列及三芳甾烷系列高碳数异构体比值体现其母质类型较好以及陆生高等植物输入较少的特点,该类原油整体处于成熟—高熟阶段,其中万城断裂构造带中的万13井和万12井和公安单斜带中的耀5井是高成熟原油,推测处于各自构造单元中最接近油藏充注点的位置;Ⅱ类原油取自荆州背斜带,成熟度低于Ⅰ类原油,母质类型以低等水生生物输入为主但相较于Ⅰ类原油接受了更多的陆生高等植物输入,形成于高盐度、强还原的深湖相沉积环境,且位于荆州背斜带中部及东南部的Ⅱ2类原油相较于荆州背斜带西北部的Ⅱ1类原油成熟度更低、陆生高等植物输入更多。 结论 万城断裂构造带的Ⅱ油组和Ⅲ油组为Ⅰ类原油的主要烃源岩,同时存在来自荆州背斜带Ⅰ油组的贡献,高的成熟度特征可能指示该类原油还存在除本文外的其他区域或层位的贡献;Ⅱ类原油主要来自荆州背斜带和万城断裂构造带的Ⅱ油组,同时存在荆州背斜带北部Ⅲ油组的贡献。

    注释:
    1) 脚注:
    1)  缪九军等. 陵北地区烃源岩评价研究,2016.

    English Abstract

    李梦茹, 唐友军, 杨易卓, 于瑾. 江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油芳烃馏分地球化学特征及油源对比[J]. 沉积学报, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
    引用本文: 李梦茹, 唐友军, 杨易卓, 于瑾. 江陵凹陷古近系新沟嘴组下段原油芳烃馏分地球化学特征及油源对比[J]. 沉积学报, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
    LI MengRu, TANG YouJun, YANG YiZhuo, YU Jin. Geochemical Characteristics of Aromatic and Oil-source Correlation in Crude Oils from the Lower Member of the Paleogene Xingouzui Formation in Jiangling Depression[J]. Acta Sedimentologica Sinica, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
    Citation: LI MengRu, TANG YouJun, YANG YiZhuo, YU Jin. Geochemical Characteristics of Aromatic and Oil-source Correlation in Crude Oils from the Lower Member of the Paleogene Xingouzui Formation in Jiangling Depression[J]. Acta Sedimentologica Sinica, 2024, 42(1): 266-281. doi: 10.14027/j.issn.1000-0550.2022.026
      • 江陵凹陷位于江汉盆地西南部,面积约6 500 km2,是江汉盆地最大的次级构造单元,也是江汉盆地内仅次于潜江凹陷的第二大生烃凹陷[12]。现今已发现了八岭山、花园、荆西等多个油田及含油气构造,但相较于该区的总资源量而言,资源探明率不足20%[34]

        前人认为江陵凹陷的勘探有利区主要集中在万城断裂构造带、荆州背斜带以及南部的公安单斜带[34]。朱扬明等[5]研究发现,区别于潜江组重质高硫未熟的原油,新沟嘴组下段原油以轻—中质的低硫成熟油为主,地球化学特征指示其母质主要来源于陆生有机质并且沉积于水体较深的还原环境。前人基于江陵凹陷新沟嘴组原油的饱和烃馏分组成特征并结合油源对比认为,荆州背斜带的新沟嘴组原油存在成熟和高成熟的两种原油,油源方面除了本区新沟嘴组下段成熟烃源岩的贡献外,还具有来自与其毗邻的资福寺向斜带和梅槐桥向斜带相同层位的高成熟源岩的贡献[68];公安单斜带的新沟嘴组原油为同一成因类型的高成熟原油,油源对比表明,该区原油除来自本区新沟嘴组下段成熟—高成熟烃源岩外,还有来自北部资福寺向斜带的同层位高成熟烃源岩的贡献[9]。相比之下,江陵凹陷北部地区由于复杂的地质条件(特别是在勘探目的层系上广泛覆盖的火山岩层的屏蔽作用和多期次构造运动的影响导致该地区地层破碎)[10]以及较低的烃源岩有机质丰度1而未进行大规模勘探,限制了油气勘探的发展和突破。笔者曾经对研究区原油及烃源岩(包含江陵凹陷北部地区)的饱和烃地球化学特征及单体烃碳同位素特征进行深入研究,并根据原油成熟度、沉积环境以及生源母质的差异将其划分为两类:Ⅰ类原油来自于万城断裂构造带以及公安单斜带,具有成熟度高、陆源有机质贡献少、升藿烷系列含量极低的特征;Ⅱ类原油来自于荆州背斜带,成熟度低于Ⅰ类原油,具有陆源有机质贡献高、升藿烷系列化合物丰度较高的特征;油源对比显示江陵凹陷北部地区的新沟嘴组下段烃源岩对两类原油均存在一定贡献,因此认为江陵凹陷北部地区具有一定的勘探潜力[11]

        由此可见,目前对江陵凹陷新沟嘴组下段原油的研究主要集中在饱和烃组成特征及单体烃碳同位素的分析上,鲜有文献对该层位原油的芳烃化合物组成及分布特征进行深入剖析。芳烃作为原油及烃源岩抽提物中的重要组分往往蕴含着丰富的地质—地球化学信息,可以揭示原油母质类型、沉积环境和成熟度等方面的信息,并且相较于甾、萜烷等成熟度参数,芳烃成熟度参数往往具有更宽的适用范围。因此,笔者拟在前期饱和烃分析结果的基础上,通过对芳烃化合物分布及组成特征的研究,进一步细化研究区新沟嘴组下段原油的成熟度及生源母质类型,明确原油的来源及富集规律,为扩大江陵凹陷的油气勘探领域提供地质—地球化学依据。

      • 江陵凹陷是在前白垩系基底上发育起来的断坳型沉积凹陷,其北界为纪山寺断层,南界为公安—松滋断层,东以清水口断层为界,西以问安寺断层为界,四大断层共同控制着江陵凹陷的成生发展,其内部则以万城断层为界,形成了南北分带、东西分块的构造格局[12]图1)。研究区纵向上发育两套主力生油层系,分别为古近系的潜江组和新沟嘴组下段,油气主要聚集于荆州背斜带、万城断裂构造带。本文所研究的原油样品取自新沟嘴组下段,该层位烃源岩以深灰色泥岩为主,夹砂岩、泥膏岩及泥灰岩,自下而上又细分为:Ⅲ油组、泥隔层、Ⅱ油组以及I油组(图2),其中I油组为主要产油层[3,11]

        图  1  江陵凹陷构造单元及样品位置

        图  2  江陵凹陷地层综合柱状图

      • 本文分析的23件古近系新沟嘴组下段的原油样品分别来自于江陵凹陷的万城断裂构造带、公安单斜带以及荆州背斜带3个地区,样品分布见图1

        原油样品首先用正己烷沉淀沥青质,再采用硅胶/氧化铝柱色层把脱沥青质后的原油进行族组分分离,此步骤先用正己烷洗脱出样品中的饱和烃组分,再用2∶1的二氯甲烷和正己烷混合溶液冲洗得到芳烃组分。对芳烃组分进行GC-MS分析,实验条件如下:分析仪器为Agilent 6890/5975 台式质谱仪,色谱柱为HP-5 ms 石英弹性毛细柱(60 m×0.25 mm×0.25 μm);升温程序:50 ℃恒温1 min,50~100 ℃的升温速率为20 ℃/min,100~310 ℃的升温速率为3 ℃/min,310 ℃恒温21.5 min;进样器温度为290 ℃,载气为氦气,流速为1.0 mL/min;检测方式为全扫描和多离子检测同时进行,全扫描的扫描范围为50~550 amu,多离子检测为目标化合物[1213]

      • 江陵凹陷原油样品芳烃馏分总离子流图的峰型特征呈现出明显的地区性差异:位于荆州背斜带的原油总体呈现双峰态特征,意味着芳烃组成中低分子量的二环(萘系列化合物)或三环(菲系列化合物)化合物的含量与中高分子量的四环或五环化合物的含量大体相当,此类分布特征指示该地区原油大体处于中等成熟阶段[14];而位于万城断裂构造带及公安单斜带的原油则呈现前峰态特征,即第二峰群的中高分子量(芳甾、萜类烃等)含量较低,这类峰型往往出现在成熟度较高的原油中(图3)。

        图  3  江陵凹陷原油芳烃总离子流图

        在所分析原油的芳烃馏分中,主要检测出8个系列共166个化合物,包括萘系列(m/z:128~198)、菲系列(m/z:178~220)、䓛系列(m/z:228~256)、二苯并噻吩系列(m/z:184~226)、联苯系列(m/z:154~182)、二苯并呋喃系列(m/z:168~196)、芴系列(m/z:166~194)、三芳甾系列(m/z:231),少数样品检测出了苯并芘、苝等化合物。蒽、苯并萤蒽、惹烯、苯并藿烷系列以及脱羟基维生素E未检测出。

        表1所示,各系列化合物在芳烃馏分中的丰度随构造单元的不同呈现出一定差异,具体表现为:分布在万城断裂构造带及公安单斜带的原油中菲系列化合物丰度最高,其次是萘系列和䓛系列,三芳甾类化合物含量很低甚至未检测出;分布在荆州背斜带的原油同样以菲系列化合物丰度最高,但其次是萘系列和三芳甾系列,联苯系列含量较低。

        表 1  江陵凹陷原油中各类芳烃相对含量

        原油类别及分布地区样品编号萘系列/%菲系列/%䓛系列/%二苯并噻吩系列/%联苯系列/%二苯并呋喃系列/%芴系列/%三芳甾系列/%
        万城断裂构造带6-x177.0958.2012.157.530.921.707.690.45
        10-P218.3654.9612.457.491.442.137.670.46
        万1217.3845.108.106.425.273.5510.810.14
        万136.5247.7012.325.573.812.4215.22
        万511.1252.5511.299.551.633.333.593.71
        公安单斜带金x920.3242.736.936.324.454.4810.600.39
        耀125.1543.016.127.072.103.996.192.40
        耀1-112.1153.188.327.071.182.799.791.05
        耀50.0564.5417.106.020.000.084.67
        荆州背斜带陵72-1319.0043.125.656.720.943.743.5911.51
        陵72-2214.0647.847.526.920.702.905.428.70
        李3-1024.7939.316.337.447.346.454.322.41
        李3-1218.1945.127.738.624.935.314.643.02
        陵72-1027.2737.475.685.441.793.905.168.10
        陵3921.4240.375.935.934.754.273.868.99
        陵66-P821.9826.374.757.317.894.923.0815.34
        陵76x4-221.4031.844.954.721.464.705.1317.12
        陵76x6-516.2030.524.976.441.114.353.4221.90
        陵9714.7228.974.866.601.444.092.9824.35
        沙2412.9436.605.698.882.404.352.5717.52
        沙2614.6631.044.886.931.924.762.7422.21
        沙26-613.0635.175.268.021.334.482.8120.05
        沙27-219.0030.785.065.931.154.014.3016.48
      • 萘系列作为一种存在于原油和烃源岩抽提物中常见的化合物,常常蕴含着丰富的有机质来源以及热演化程度等方面的信息[12]。研究区23件原油中均检测出了一定量的萘系列化合物,其中取自万城断裂构造带的原油中萘系列化合物含量最低,为6.52%~20.32%,平均值为10.10%;公安单斜带的原油中萘系列化合物含量次之,为0.05%~25.15%,平均值为14.41%;荆州背斜带的原油萘系列化合物含量最多,为12.94%~27.27%,平均值为18.48%。

        利用空间构型的差异,烷基萘化合物的比值常被用于研究原油或烃源岩的热演化程度。研究发现,烷基萘系列化合物中空间结构张力更大的αα构型要比ββ构型具有更高的活性,因而随着埋深或者热效应的增加,稳定性较差的αα构型会发生重排形成更稳定的ββ构型的烷基萘系列化合物。根据这一特性定义了二甲基萘指数DNR和三甲基萘指数TNR(计算公式见表2),这两类参数随着原油或烃源岩成熟度的增大而增大,研究人员通过对烷基萘指数与镜质体反射率(Ro)实测值的相关性研究进一步提出了两类烷基萘指数的等效镜质体反射率公式:Rc1=0.09 DNR+0.49;Rc2=0.6 TNR+0.4[1516]。等效镜质体换算结果显示:除部分样品二甲基萘指数未能检测出以外,原油样品均显示出了成熟原油的特征,并且不同构造单元中两类烷基萘的指数值呈现出了明显的差异性:万城断裂构造带及公安单斜带的原油中两类烷基萘指数比较接近并且明显高于荆州背斜带的原油,折算的等效镜质体反射率指示原油处于成熟—高熟阶段;进一步研究荆州背斜带各井参数值的差异发现:取自荆州背斜带中部及东南部原油的两类烷基萘指数值要略低于荆州背斜带西北部,意味着荆州背斜带中部及东南部原油具有更低的成熟度(表2)。

        表 2  江陵凹陷原油成熟度参数表

        原油分布地区样品标号DNRRc1/%TNRRc2/%TMNrTeMNrMPI-1Rc3/%F1F2MDRK1K2C28TAS-20S/(20R+20S)Ts/TmC29-αββ/(αββ+ααα)C29 20S/(20S+20R)
        万城断裂构造带6-x173.090.770.750.850.780.830.690.810.440.279.590.772.400.631.310.60.49
        10-P210.780.870.790.840.680.810.450.278.940.722.220.611.120.590.49
        万125.610.990.800.880.840.850.980.990.570.3318.191.744.510.623.870.590.49
        万134.300.880.960.980.900.881.371.220.690.3948.917.4513.590.620.42
        万50.620.770.520.690.350.610.380.245.220.371.570.612.260.580.48
        公安单斜带金x95.971.030.700.820.750.820.720.830.490.289.160.992.570.620.570.49
        耀12.720.740.570.740.440.650.550.730.390.244.900.421.330.601.050.580.49
        耀1-12.270.690.700.820.690.780.770.860.480.2812.390.571.840.581.940.590.48
        耀50.320.591.201.120.510.3025.621.363.880.570.49
        荆州背斜带西北部陵72-131.880.660.670.800.500.640.540.730.420.254.400.361.270.581.280.530.47
        陵72-220.690.820.540.680.620.770.430.265.040.431.460.581.270.550.47
        李3-102.230.690.580.750.510.720.360.610.340.227.180.472.140.621.820.560.48
        李3-121.660.640.580.750.490.710.360.620.340.217.080.452.040.621.730.560.48
        陵72-104.670.910.670.800.560.670.590.750.430.264.720.401.390.581.120.540.47
        陵393.180.780.690.810.600.700.560.740.450.274.970.451.700.580.680.510.47
        荆州背斜带中部及东南部陵66-P80.700.550.440.670.170.490.250.550.270.191.930.160.860.620.750.510.47
        陵76x4-27.711.180.730.840.560.650.720.830.510.315.680.591.900.570.810.50.47
        陵76x6-51.700.640.540.720.280.560.350.610.340.232.660.241.070.610.60.460.45
        陵970.950.580.470.680.220.530.300.580.320.222.370.211.020.610.660.440.46
        沙240.480.690.190.560.270.560.290.202.930.251.210.620.750.460.46
        沙261.440.620.500.700.280.570.320.590.350.232.670.251.030.610.650.470.47
        沙26-60.530.720.280.590.330.600.340.232.950.271.120.610.680.470.46
        沙27-22.300.700.570.740.350.540.450.670.420.273.080.341.250.730.460.45
        注:DNR=(2,6⁃DMN+2,7⁃DMN)/1,5DMN;Rc1=0.09DNR+0.49;TNR=(1,3,7⁃TMN+2,3,6⁃TMN)/(1,3,5⁃TMN+1,3,6⁃TMN+1,4,6⁃TMN);Rc2=0.6TNR+0.4;TMNr=2,3,6⁃TMN/(2,3,6+1,2,5⁃TMN);TeMNr=1,3,6,7⁃TeMN/(1,3,6,7⁃TeMN+1,2,5,7⁃TeMN);2⁃MP.2⁃甲基菲;MPI⁃1=1.5*(2⁃MP+3⁃MP)/(P+1⁃MP+9⁃MP);Rc3=0.6MPI⁃1+0.4;F1=(3⁃MP+2⁃MP)/(1⁃MP+2⁃MP+3⁃MP+9⁃MP);F2=2⁃MP/(1⁃MP+2⁃MP+3⁃MP+9⁃MP);4⁃MDBT.4⁃甲基二苯并噻吩;2,4⁃DMDBT.二甲基二苯并噻吩;MDR=4⁃MDBT/1⁃MDBT;K1=2,4⁃DMDBT/1,4⁃DMDBT;K2=4,6⁃DMDBT/1,4⁃DMDBT;Ts.18α(H)⁃22,29,30⁃三降藿烷;Tm.17α(H)⁃22,29,30⁃三降藿烷;C29⁃αββ.C29⁃αββ⁃甾烷(20S)+C29⁃αββ⁃甾烷(20R);C29⁃ααα.C29⁃ααα⁃甾烷(20S)+C29⁃ααα⁃甾烷(20R);C2920S.C29⁃ααα⁃甾烷(20S)+C29⁃αββ⁃甾烷(20S);C2920R.C29⁃ααα⁃甾烷(20R)+C29⁃αββ⁃甾烷(20R);饱和烃数据据文献[11]。

        三甲基萘指数TMNr和四甲基萘指数TeMNr(计算公式见表2)同样可以用于表征成熟度,并且研究发现由于参数中采用的异构体极性和沸点相近,致使该类参数在使用时还可以免除运移过程中分馏效应的影响,对成熟度的变化反应也更加灵敏[14,17]。本文所研究的样品中万城断裂构造带的原油TMNr值为0.52~0.90,平均值为0.76,TeMNr值为0.69~0.88,平均值为0.82;公安单斜带的原油TMNr值为0.44~0.75,平均值为0.63,TeMNr值为0.65~0.82,平均值为0.75;荆州背斜带西北部原油TMNr值为0.49~0.60,平均值为0.53,TeMNr值为0.64~0.72,平均值为0.69;荆州背斜带中部及东南部原油TMNr值为0.17~0.56,平均值为0.29,TeMNr值为0.49~0.65,平均值为0.56。据此判断研究区原油成熟度由高到低为:万城断裂构造带>公安单斜带>荆州背斜带西北部>荆州背斜带中部及东南部,这一结论与前文的两类烷基萘指数分类结果大体相符,说明前人提出的各类烷基萘成熟度参数在研究区均具有较好的实用价值。

        值得注意的是,研究区部分样品中萘系列化合物的含量明显偏低(图3表2),可能是由于萘系列中相关化合物分子量偏低,导致在分离过程中极易遭受挥发损失的影响,因此该系列化合物得出的结论将在下文结合其他成熟度参数进行综合分析。

      • 菲系列化合物作为研究区原油芳烃组分中含量最高的系列化合物同样蕴含着沉积环境以及成熟度等方面的信息。利用菲和烷基菲的相对丰度来研究原油或烃源岩成熟度的方法已经比较成熟。在有机质的正常演化阶段,甲基的重排占据主导地位,由于处在α取代的9-甲基菲和1-甲基菲相较于β位的3-甲基菲和2-甲基菲热稳定性偏低,所以随着热演化程度的升高,在菲及其衍生物的内组成中,β位取代的甲基菲化合物所占的比例会增加,而在更高的演化阶段,取代甲基菲会向更为稳定的菲转化[17]。Radke et al.[1819]率先提出利用菲及甲基菲4个异构体的相对丰度来衡量有机质成熟度的方法,即甲基菲指数MPI-1(计算公式见表2),后有学者对甲基菲指数与镜质体反射率之间的关系进行了校正,建立了它们之间的换算关系[20]

        Rc=0.6 MPI-1+0.4(适用于Ro=0.65%~1.35%) (1)
        Rc=-0.6 MPI-1+2.3(适用于Ro>1.35%) (2)

        研究区23件原油样品均检测到了菲及甲基菲的4个异构体,根据此前萘系列化合物的成熟度分析结果,研究区原油样品普遍处于成熟阶段,因此使用公式(1),结果显示:来自万城断裂构造带及公安单斜带的原油Rc3值大体相当,为0.61~1.22,平均值为0.89;来自荆州背斜带西北部原油Rc3值为0.61~0.77,平均值为0.70;来自荆州背斜带中部及东南部的Ⅱ2 类原油Rc3值为0.55~0.83,平均值为0.62。研究区原油成熟度的变化同样呈现万城断裂构造带及公安单斜带—荆州背斜带西北部—荆州背斜带中部及东南部递减的趋势,与前文萘系列化合物研究结果一致。

        Kvalhem et al.[21]在系统研究煤样中的菲及相关异构体的相对丰度后发现,无取代基的菲在不同热演化阶段含量的变化不尽相同,因此在前人的基础上提出了单纯利用甲基菲异构体的相对丰度来判识原油或烃源岩的成熟度参数F1和F2(计算公式见表2)。随后一些学者发现该参数对各个成熟度阶段的样品都具有较好的指示作用,并且相较于MPI参数能更好地区分成熟油与高熟油[17,2223]。本文对两个参数值进行了相关性研究,发现两个参数值呈现出非常好的正相关性(图4),表明它们在指示研究区样品成熟度方面一致性较好。并且值得注意的是,相较于前文的成熟度参数,该类参数值的地区性差异不甚明显,但是位于万城断裂构造带中部万13、万12井的原油却表现为明显高于周围样品的参数值。前文提到,该类参数能更好地区分成熟油与高熟油,因此相较于研究区的成熟原油,这两口井的原油应该处于高成熟阶段,并且根据油藏充注理论(即先期注入的成熟度较低的原油,在运移作用下会相对远离油源区)推测,这两口井所处的位置可能最接近油藏的充注点,并且原油的运移方向指向具有较低成熟度原油所在的方向。

        图  4  江陵凹陷原油F1与F2关系图

      • 二苯并噻吩类化合物作为含硫芳烃类化合物由于热稳定性和抗生物降解能力较强常被用于进行成熟度的研究。前人根据异构体间热稳定性的不同,分别定义了甲基二苯并噻吩参数MDR和二甲基二苯并噻吩参数K1、K2(计算公式见表2),研究发现:随着热演化程度的增加,不稳定的化合物会逐渐向稳定的化合物转化,参数值也会相应增加[2425]

        图5所示,除个别样品外,前人提出的三个参数两两之间都呈现较好的正相关性,表明此类参数可以作为该区原油的成熟度参数,进一步结合样品的平面分布特征发现:取自万城断裂构造带及公安单斜带的原油除具有异常高值的万13井外,三个参数值大体相当并且大于荆州背斜带的原油,而荆州背斜带内部则呈现西北部原油的参数值大于荆州背斜带中部及东南部的特征(表2),可见该类成熟度参数呈现的研究区原油成熟度规律与前文一致。

        图  5  江陵凹陷原油烷基二苯并噻吩成熟度参数相关图

        进一步分析研究区不同构造单元的数据可以发现:万城断裂构造带中,位于万城断裂构造带中部的万13井和万12井原油具有明显高于周围样品的参数值,指示原油处于高熟阶段,这与此前甲基菲成熟度参数结果一致;而公安单斜带中的耀5井也同样体现出了明显高于周围样品的参数值,回观前文用到的成熟度参数,除了部分甲基萘参数未能获得外,其他成熟度参数也能反映该井的原油在公安单斜带中处于较高的成熟度水平,推测该井同样处于最接近油源区的位置。

      • 三芳甾类化合物常常用于原油或沉积有机质的成熟度研究,本文选取C28TAS-20S/(20R+20S)来表征原油的成熟度,相较于前文的成熟度参数,研究区原油样品的三芳甾类成熟度参数值比较接近,并未因为所处构造单元的不同体现出明显的差异(表2)。三芳甾相较于规则甾烷而言在C-17位上多了一个甲基,而C-10和C-13位上则少了一个甲基,因而会对C-20位的异构化过程产生空间位阻,所以相较于其他成熟度参数而言三芳甾异构化参数对识别高熟的轻质油或者凝析油可能更为有效[26],而此前结论中除个别井为高熟原油外,研究区原油大多处于成熟阶段,因此该类参数对研究区原油成熟度的指示意义不大。

      • 通过对研究区原油芳烃化合物分布特征以及各类芳烃成熟度参数的分析发现,研究区不同构造单元的原油成熟度呈现明显的差异性:来自万城断裂构造带及公安单斜带的成熟度明显高于来自荆州背斜带的原油,并且位于荆州背斜带西北部原油成熟度又要高于中部及东南部,这一结论与笔者利用饱和烃分布特征及成熟度参数得出的结论一致[11]。然而值得注意的是,此前根据甾、萜烷成熟度参数仅能区分不同构造单元间原油成熟度的相对高低,而不同构造单元内部成熟度的差异则难以体现(表2)。相比之下,芳烃化合物参数在成熟度方面具有更广泛的适用性,故本文利用芳烃成熟度参数进一步甄别出了不同构造单元内部的高熟原油。万城断裂构造带中的万13井和万12井和公安单斜带中的耀5井在各自的构造单元内均具有明显高于周围样品的芳烃成熟度参数值,属于高熟原油范畴,推测它们处于各自构造单元中最接近油藏充注点的位置;而荆州背斜带不同地区原油成熟度的差异则指示其内部原油存在由西北部向中部及东南部运移的可能。

      • 前文提到,尽管各系列化合物在研究区原油芳烃馏分中的丰度随构造单元的不同呈现出一定差异,但均以菲系列化合物丰度最高,萘系列化合物次之。前人研究表明,原油的母质来源与芳烃化合物的相对含量之间存在密切关系,一般而言,高含量的菲系化合物与低等水生生物的输入存在密切关系,而萘系列化合物更多地被认为来源于陆生高等植物[27]。因此,研究区原油的芳烃化合物组成特征指示了母质来源以低等水生生物的输入为主并存在部分陆生高等植物输入的特点。

      • 虽然目前关于萘系列化合物的生物来源尚未明晰,但一般认为1,2,5-三甲基萘和1,2,5,6-四甲基萘可以用来指示原油中存在高等植物的输入[2729]。前文提到研究区来自不同构造单元的原油成熟度存在明显的差异,而1,2,5-三甲基萘作为研究区有效的成熟度评价参数,其相对含量不适合再用来指示原油的生源输入,因此选用1,2,5,6-四甲基萘的相对含量进行原油母质来源的分析。表3显示:万城断裂构造带的原油1,2,5,6-TeMN与1,2,5,6-TeMN/TeMN的值分别为0.061%~0.877%、0.04~0.23,平均值为0.326%和0.11;公安单斜带的原油1,2,5,6-TeMN与1,2,5,6-TeMN/TeMN的值分别为0.003%~0.993%、0.09~0.26,平均值为0.393%和0.16;荆州背斜带的原油1,2,5,6-TeMN与1,2,5,6-TeMN/TeMN的值分别为0.636%~2.171%、0.18~0.44,平均值为1.218%和0.27。与荆州背斜带相比,取自万城断裂构造带和公安单斜带的原油中高等植物的输入较少,并且在荆州背斜带内部位于中部及东南部的原油母源接受的高等植物生源输入更多。

        表 3  江陵凹陷原油沉积环境及母质来源参数表

        原油分布地区样品标号1,2,5,6-TeMN/%1,2,5,6-TeMN/TeMNDBT/POF/%SF/%F/%Ga/C30Pr/PhC24TeT/C26TT
        万城断裂构造带6-x170.2520.110.1310.0244.5345.450.920.480.25
        10-P210.2400.100.1412.3443.3044.360.980.470.24
        万120.1990.080.1417.0730.9152.010.570.18
        万130.0610.040.1210.4224.0165.570.64
        万50.8770.230.1820.2257.9721.811.100.530.37
        公安单斜带金x90.2360.090.1520.9429.5349.530.770.640.24
        耀10.9930.180.1623.1241.0035.870.660.540.39
        耀1-10.3410.100.1314.1835.9749.850.860.560.50
        耀50.0030.260.090.7155.8943.400.510.06
        荆州背斜带西北部陵72-131.0740.210.1626.6547.8125.540.920.480.68
        陵72-220.9080.180.1419.0245.4235.560.920.470.63
        李3-100.7860.210.1935.4140.8523.740.930.510.56
        李3-120.8400.220.1928.6046.4324.970.910.510.56
        陵72-100.8900.180.1526.8737.5235.610.890.480.66
        陵390.6360.190.1530.3942.1727.430.740.510.71
        荆州背斜带中部及东南部陵66-P82.1710.440.2832.1447.7620.110.940.480.87
        陵76x4-20.8790.210.1532.2932.4435.280.710.510.71
        陵76x6-51.4280.310.2130.6045.3424.070.780.470.81
        陵971.4530.350.2329.9248.2821.800.790.470.79
        沙241.9190.410.2427.5056.2116.290.780.510.49
        沙261.2380.310.2232.9848.0418.980.670.510.64
        沙26-61.3560.320.2329.2852.3918.330.680.510.61
        沙27-21.4790.280.1928.1541.6730.190.680.520.78
        注:1,2,5,6⁃TeMN.1,2,5,6⁃四甲基萘;TeMN.四甲基萘之和;DBT.二苯并噻吩;P.菲;OF.氧芴;SF.硫芴;F.芴;Ga/C30.伽马蜡烷/C30藿烷;Pr/Ph.姥鲛烷/植烷;TT.三环萜烷;TeT.四环萜烷;饱和烃数据据文献[11]。
      • 链烷烃中姥鲛烷和植烷的比值(Pr/Ph)可以较好地指示沉积环境的氧化还原性,芳烃组分中的菲(P)是沉积有机质成岩演化的产物,二苯并噻吩(DBT)则出现在还原性较强,还原硫丰富,且铁离子较少的沉积环境中[30-31]。Hughes et al.[30]、朱扬明等[31]基于对不同沉积环境的样品的综合分析,用DBT/P与Pr/Ph的相对关系建立了区分沉积环境的图版(图6表3)。研究区23件原油样品植烷优势均比较明显,图版的落点比较集中,均落在深湖—半深湖相的沉积区域,指示这些原油源于水体较深,还原性相对较强的沉积环境形成的烃源岩,但由于两类参数值比较接近,不同的构造单元并未显示出明显的差异性。

        图  6  江陵凹陷原油DBT/P与Pr/Ph关系图[28]

      • 三芴系列包括:SF硫芴系列(二苯并噻吩系列)、OF氧芴系列(二苯并呋喃系列)和F芴系列。一般而言,芴和硫芴通常形成于还原或者强还原环境,而氧芴则形成于弱还原或者氧化的环境。前人研究表明,形成于盐湖相或海相碳酸盐岩的烃源岩中硫芴含量较高,在沼泽相煤或煤成油中氧芴含量较高,陆相淡水—微咸水湖相烃源岩中则以芴含量较高[32],因此利用三芴系列的相对含量三角图可以实现区分原油或沉积有机质沉积环境的作用(图7a)。简单的“三芴”系列三角图对区分沉积环境较为典型的原油或沉积有机质有着较好的效果,而对于一些形成于氧化—还原过渡带的样品而言则具有一定的局限性。因此,李水福等[33]提出由三芴系列比值,即:∑SF/(∑SF+∑F)-∑OF/(∑OF+∑F)组成的相对关系图版来实现对过渡带样品沉积环境的识别(图7b)。结果显示:万城断裂构造带及公安单斜带的原油中芴的含量占有一定优势,指示了正常的还原环境,而硫芴的含量也相对较高,仅次于芴的含量,同时体现了其沉积水体具有一定的盐度;而来自荆州背斜带的原油则以硫芴丰度最高,体现其源于强还原的沉积环境并且水体盐度较高的特征。

        图  7  江陵凹陷原油三芴系列参数图

      • 研究区23件原油样品中除万城断裂构造带的万13井和公安单斜带的耀5井未检测到三芳甾系列化合物以外(前文提到这两个样品成熟度较高,可能是高熟阶段原油的热裂解作用导致),剩余样品中三芳甾系列化合物均具有一定丰度,并且同样存在地区间的差异性(表1):万城断裂构造带及公安单斜带的原油中三芳甾系列化合物含量大体相当并且低于荆州背斜带的原油,为0.14%~3.71%,平均值为1.23%,而荆州背斜带中部及东南部的原油中三芳甾系列化合物含量要高于西北部。一般而言,丰富的三芳甾类化合物的检出往往指示盐湖环境和低成熟度的特征[3435],研究区三芳甾系列化合物含量特征表明,万城断裂构造带及公安单斜带的原油相较于荆州背斜带原油,具有成熟度高并且沉积环境中水体盐度较低的特征,而荆州背斜带位于中部及东南部的原油母源形成的沉积水体更咸,成熟度更低。

        除此之外,相关研究发现三芳甾烷系列高碳数异构体的分布受母质类型好坏的控制[36]。研究区原油的m/z 231质量色谱图中三芳甾系列高碳数异构体的分布特征根据地区的不同呈现一定的差异(图8)。为了更直观地展示这种差别,可以利用C27/C28 20R TAS 与C26/C28 20S TAS的关系图来判断原油母质类型的优劣,结果显示:取自万城断裂构造带的原油母质类型最好,公安单斜带的原油次之,而荆州背斜带的原油则具有最差的母质类型(图9)。

        图  8  江陵凹陷各原油m/z 231质量色谱图

        图  9  江陵凹陷原油C27/C28 20R TAS与C26/C28 20S TAS关系图

      • 在母质来源方面,研究区原油的芳烃化合物分布特征均以菲系列化合物丰度最高、萘系列化合物次之,指示了母质来源以低等水生生物输入为主并存在部分陆生高等植物输入的特点。笔者此前对研究区饱和烃地球化学特征的分析结果显示:与陆生高等植物输入相关的重排补身烷含量与C24四环萜烷/C26三环萜烷参数,均体现出来自于荆州背斜带的原油具有更多的陆生有机质生源输入的特点[11]表3)这与本文的芳烃研究结果相符。并且,本文通过芳烃参数进一步区分出荆州背斜带内部生源输入的差异,即位于中部及东南部的原油母源接受的高等植物生源输入更多。

        饱和烃的相关研究显示,研究区域原油均体现出明显的植烷优势,Ⅰ类原油Pr/Ph平均值为0.55,为一般还原环境,Ⅱ类原油Pr/Ph平均值为0.49,为强还原的膏盐沉积环境(表3),这与本文的芳烃研究结果相符。研究区原油均含有较高含量的伽马蜡烷,而伽马蜡烷一般被认为是水体高盐度的象征,这与本文利用芳烃化合物得出的盐湖相沉积环境相符。然而,细观不同构造单元的伽马蜡烷指数可以发现,如果按照高伽马蜡烷含量指示高盐度水体特征的理论,研究区来自万城断裂构造带和荆州背斜带西北部的原油具有相对更高的伽马蜡烷含量,水体盐度也应更高,这与前文芳烃参数得出的来自万城断裂构造带的原油水体盐度低于荆州背斜带西北部的结论相悖。笔者通过进一步查阅文献发现,相较于指示水体盐度,伽马蜡烷作为水体分层的标志可能更为准确,只是因为高盐度水体常常伴随水体分层,以往研究才经常将二者联系在一起[37],因此,万城断裂构造带和荆州背斜带西北部高的伽马蜡烷含量可能仅仅指示了沉积环境中比较明显的水体分层现象。除此之外,其他可以指示盐度的参数如升藿烷系列、Ts/Tm(深水高盐度水体环境会抑制异构单体Tm向Ts转化[38]),由于取自万城断裂构造带及公安单斜带的Ⅰ类原油在18α-C27三降藿烷Ts后出现明显的基线漂移现象,除了C30H藿烷和伽马蜡烷存在一定的丰度外,高于C31的升藿烷系列含量极低,不太适合作为研究区水体盐度的判识指标。因此,在水体盐度方面由芳烃参数得出的结论可能更为可靠,即万城断裂构造带及公安单斜带的原油源岩形成时的水体盐度低于荆州背斜带的原油。

      • 通过对芳烃系列化合物地球化学特征的综合分析,并结合样品在江陵凹陷的平面分布特征,将研究区原油分为两大类(此前笔者通过饱和烃分析结果一致)。

        Ⅰ类原油:该类原油取自万城断裂构造带及公安单斜带,成熟度参数指示两个构造带的原油成熟度大体相当,总体处于成熟—高熟阶段;芳烃化合物组成特征及萘系列化合物的含量指示该类原油母质来源类型较好,均以低等水生生物的输入为主并存在部分陆生高等植物输入;三芴及三芳甾系列化合物指示该类原油的源岩形成于水体较深、还原性相对较强、盐度较高的湖相环境。

        Ⅱ类原油:该类原油全部取自荆州背斜带,成熟度低于Ⅰ类原油。母质来源同样以低等水生生物输入为主但接受的陆生高等植物输入要多于Ⅰ类原油,其烃源岩形成于高盐度、强还原的深湖相沉积环境。此外,根据成熟度及母质来源的差异,该类原油还可细分为两个亚类:西北部的Ⅱ1类原油和中部及东南部的Ⅱ2类原油;其中Ⅱ2类原油成熟度低于Ⅱ1类原油,并且接受的陆生高等植物输入更多。

      • 古近系新沟嘴组下段是江陵凹陷主要的烃源岩层系,本次研究选取荆州背斜带(Ⅰ油组、Ⅱ油组和泥隔层)、万城断裂构造带(Ⅱ油组、Ⅲ油组),以及荆州背斜带北部(Ⅱ油组、Ⅲ油组)三个地区的7件烃源岩作为主要研究对象,选取的样品与笔者此前利用饱和烃及单体烃碳同位素进行油源对比的样品保持一致。经过筛选用作油源对比的暗色泥岩样品,在研究区内的分布较为均匀,涵盖了该区主要的烃源岩目的层,泥岩有机质TOC含量相对较高,具有比较好的代表性[11],具体的芳烃化合物参数特征见表4

        表 4  江陵凹陷烃源岩芳烃化合物参数表

        地区层位萘系列/%菲系列/%䓛系列/%二苯并噻吩系列/%联苯 系列/%二苯并呋喃 系列/%芴系列/%三芳甾 系列/%C27/C28 20R TASC26/C2820S TASMPITeMNr
        荆州背斜带Ⅱ油组4.1532.406.542.641.313.402.980.200.460.210.200.71
        泥隔层0.013.8328.960.330.010.030.330.560.220.440.62
        Ⅰ油组10.0648.949.334.642.014.197.560.110.410.200.560.61
        万城断裂 构造带Ⅱ油组4.5437.5913.303.993.193.863.830.780.790.420.650.74
        Ⅲ油组7.5437.427.894.374.4511.132.144.260.640.340.320.55
        荆州背斜带 北部Ⅲ油组31.667.343.5337.121.1012.480.440.26
        Ⅱ油组13.9914.273.122.771.212.431.0143.560.440.150.630.40

        本文从原油与烃源岩的各系列芳烃化合物的分布特征、生源与沉积环境参数以及成熟度参数等方面进行油源对比:Ⅰ类原油与荆州背斜带的Ⅰ油组烃源岩具有极为相似的芳烃化合物分布特征,而Ⅱ类原油的化合物分布特征则与万城地区的两个层位和荆州背斜带Ⅱ油组烃源岩相似性较大(图10a);三芴系列化合物的相对含量对比图显示:Ⅰ类原油主要接受来自荆州背斜带Ⅰ油组烃源岩的贡献,而Ⅱ类原油则与万城断裂构造带Ⅱ油组层位的烃源岩具有比较相似的沉积环境(图10b);三芳甾烷系列高碳数异构体的分布特征指示Ⅰ类原油与万城断裂构造带的Ⅲ油组具有比较相似的生源母质类型,Ⅱ类原油则与荆州背斜带的Ⅱ油组和荆州背斜带北部Ⅲ油组母质类型接近(图10c);各地区各层位的烃源岩成熟度普遍低于Ⅰ类原油,而荆州背斜带的三个层位和万城断裂构造带的Ⅲ油组则与Ⅱ类原油具有大体相当的成熟度(图10d)。

        图  10  江陵凹陷芳烃参数油源对比图

        综合各类芳烃参数结果认为:(1)对于Ⅰ类原油而言,万城断裂构造带的Ⅱ油组和Ⅲ油组为其主要的烃源岩,这一结论与利用饱和烃及单体烃碳同位素特征得出的结论相符[11],并且沉积环境和系列化合物的组成特征还指示Ⅰ类原油同时存在荆州背斜带Ⅰ油组的贡献。而对于此前饱和烃结论认为的“存在来自荆州背斜带北部Ⅱ油组烃源岩的贡献”,在本文中无论是生源母质类型亦或是系列化合物分布特征,都缺少来自芳烃化合物的证据。并且值得注意的是,文中各地区各层位的烃源岩成熟度普遍低于Ⅰ类原油,可能指示该类原油还存在除本文外的其他区域或层位的贡献;(2)Ⅱ类原油中两个亚类之间相关性较大,均以荆州背斜带和万城断裂构造带的Ⅱ油组为其主要烃源岩,并且荆州背斜带北部的Ⅲ油组也存在一定的贡献。饱和烃结果中认为的“存在荆州背斜带北部Ⅱ油组的烃源岩贡献”,在芳烃化合物中未能体现。

      • (1) 通过对芳烃系列化合物地球化学特征的综合分析,将研究区原油分为两大类,其中第二类原油又分为两个亚类,它们分别为:万城断裂构造带及公安单斜带的Ⅰ类原油、荆州背斜带西北部的Ⅱ1类原油和荆州背斜带中部及东南部的Ⅱ2类原油。Ⅰ类原油母质类型较好,以低等水生生物输入为主,形成于水体较深、还原性相对较强、盐度较高的湖相环境;Ⅱ类原油同样以低等水生生物输入为主但相较于Ⅰ类原油接受了更多的陆生高等植物输入,形成于高盐度、强还原的深湖相沉积环境,并且Ⅱ2类原油相较于Ⅱ1类具有更多的高等植物输入特征。

        (2) 通过对芳烃总离子流图峰型特征的分析并结合各类芳烃成熟度参数综合认为:Ⅰ类原油成熟度普遍较高,并且位于万城断裂构造带的万13井和万12井和公安单斜带的耀5井是高成熟原油,推测它们处于各自构造单元中最接近油藏充注点的位置;Ⅱ类原油大体处于成熟原油范畴,并且Ⅱ2类原油成熟度要略低于Ⅱ1类原油,推测荆州背斜带内部原油存在由西北部向中部及东南部运移的可能。

        (3) 综合芳烃及饱和烃的油源对比结果认为:Ⅰ类原油主要来自于万城断裂构造带的Ⅱ油组和Ⅲ油组,同时存在来自荆州背斜带Ⅰ油组的贡献,并且原油较高的成熟度可能指示该类原油还存在除本文外的其他区域或层位的贡献;Ⅱ类原油以荆州背斜带和万城断裂构造带的Ⅱ油组为其主要烃源岩,并且荆州背斜带北部的Ⅲ油组也存在一定的贡献,说明江陵凹陷北部地区的Ⅲ油组层位存在一定的勘探潜力。

    参考文献 (38)

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